1929年夏，柯尔莫哥洛夫与亚历山德罗夫乘船从雅洛斯拉夫尔（Yaroslavl）出发，沿伏尔加河穿越高加索山脉，最后到达亚美尼亚的塞万（Sevan）湖，在湖中的一个小半岛上住下。在那里，享受游泳和日光浴乐趣的同时，亚历山德罗夫戴着墨镜和巴拿马草帽，在阳光下撰写一部拓扑学著作。此书与霍普夫（H. Hopf，1894-1971）合作，一问世即成为经典。柯尔莫哥洛夫则在树荫下研究连续状态和连续时间的马尔可夫过程。柯尔莫哥洛夫完成的结果发表于1931年，是扩散理论之滥觞。两人的终生友谊即始于这次长途旅行。亚历山德罗夫后来回忆道：

　　1979年是我与柯尔莫哥洛夫友谊的五十周年，在整整半个世纪里，这种友谊不仅从未间断过，而且从未有过任何争吵。在任何问题上，我们之间从未有任何误解，无论它们对于我们的生活和我们的哲学是如何重要；即便是在某个问题上有分歧，我们彼此对对方的观点也抱有完全的理解和同情。

　　而柯尔莫哥洛夫则把这一友谊看作是他一生幸福的原因！

　　1930年夏，柯尔莫哥洛夫与亚历山德罗夫作了另一次长途旅行。这次他们访问了柏林、格丁根、慕尼黑、巴黎。柯尔莫哥洛夫结识了希尔伯特（D. Hilbert，1862-1943）、库朗（R. Courant，1888-1972）、兰道（E. Landau，1877-1938）、外尔（C. H. Weyl，1885-1955）、卡拉泰奥多里（C. Caratheodory，1873-1950）、弗雷歇（M. Frechet，1878-1973）、波雷尔（E. Borel，1871-1956）、莱维（P. Levy，1886-1971）、勒贝格（H. Lebesgue，1875-1941）等一流数学家，与弗雷歇、莱维等进行了深入的学术讨论。

　　1930年代是柯尔莫哥洛夫数学生涯中的第二个创造高峰期。这个时期，他在概率论、射影几何、数理统计、实变函数论、拓扑学、逼近论、微分方程、数理逻辑、生物数学、哲学、数学史与数学方法论等方面发表论文80余篇。1931年，柯尔莫哥洛夫被莫斯科大学聘为教授。1933年，他出版了《概率论的基本概念》，是概率论的经典之作。该书首次将概率论建立在严格的公理基础上，解决了希尔伯特第6问题的概率部分，标志着概率论发展新阶段的开始，具有划时代的意义。同年，柯尔莫哥洛夫发表了“概率论中的分析方法”这篇具有重要意义的论文，为马尔可夫随机过程理论奠定了基础，从此，马尔可夫过程理论成为一个强有力的科学工具。

　　在拓扑学上，柯尔莫哥洛夫是线性拓扑空间理论的创始人之一；他和美国著名数学家亚历山大（J. W. Alexander，1888-1971）同时独立引入了上同调群的概念。1934年柯尔莫哥洛夫研究了链、上链、同调和有限胞腔复形的上同调。在1936年发表的论文中，柯尔莫哥洛夫定义了任一局部紧致拓扑空间的上同调群的概念。1935年，在莫斯科国际拓扑学会议上，柯尔莫哥洛夫定义了上同调环。

　　1935年，柯尔莫哥洛夫和亚历山德罗夫在莫斯科郊外的一个名叫科马洛夫卡（Komarovka）的小村庄里买了一座旧宅邸。他们的许多数学工作都是在这里完成的。许多著名数学家都访问过科马洛夫卡，包括阿达玛（J. Hadamard）、弗雷歇、巴拿赫（S. Banach）、霍普夫、库拉托夫斯基（K. Kuratowski）等等。莫斯科大学的研究生们经常结伴"数学郊游"，来到科马洛夫卡拜访两位数学大师，atv，在那里，柯尔莫哥洛夫和亚历山德罗夫招待学生们共进晚餐。到了晚上，学生们尽管有些疲劳，但总是带着数学上的收获快乐地回到莫斯科。后来成为苏联科学院院士的著名数学家马尔采夫（A. I. Malcev）和盖尔范德（I. M. Gelfand）就是其中的两位研究生。柯尔莫哥洛夫的博士生、著名数学家格涅坚科（B. V. Gnedenko）回忆说：

　　对于柯尔莫哥洛夫的所有学生来说，师从柯尔莫哥洛夫做研究的岁月是终生难忘的：在科学与文化上的发奋努力、科学上的巨大进步、科学问题的全身心投入。难以忘怀的是周日那一次次的郊游，柯尔莫哥洛夫邀请所有他自己的学生（研究生或本科生）以及别的导师的学生。在这些30～35公里远直到波尔谢夫（Bolshevo）、克里亚竺马（Klyazma）和别的地方附近的郊游过程中，我们一直讨论着当前的数学（及其应用）问题，还讨论文化进步，特别是绘画、建筑和文学问题。